Το 1931 επέστρεψε στην Ελλάδα και μπήκε στους λογοτεχνικούς κύκλους. Κατά τη διάρκεια του πολέμου του 1940 στρατεύτηκε στην Αλβανία και αρρώστησε από κοιλιακό τύφο. Μεταφέρθηκε στην Αθήνα, όπου πέθανε το 1941.
Την πρώτη του εμφάνιση στο χώρο της ελληνικής λογοτεχνίας έκανε το 1933 μέσα απ' τις σελίδες του περιοδικού Νέα Ζωή με το διήγημα Μάρθας βίος, με το οποίο εισήγαγε στον ελληνικό χώρο το είδος του γαλλικού αντι - μυθιστορήματος (antiroman). Τον ίδιο χρόνο δημοσίευσε και την πρώτη του ποιητική συλλογή Οι Αγάπες του χρόνου. Ακολούθησαν τα Ουράνια (1934) και τα Αστέρια (1935) και πολλά ακόμη ποιήματα δημοσιευμένα στα περιοδικά Νέα Γράμματα, Νέα Εστία, Κύκλος, και Μακεδονικές Ημέρες (Θεσσαλονίκης).
Τελευταία του ποιητική συλλογή ήταν η "Στους φίλους μιας άλλης χαράς", δημοσιευμένη στις αρχές του 1940, που έγινε δεκτή με ενθουσιασμό από το Μήτσο Παπανικολάου. Ο Γιώργος Σαραντάρης υπήρξε ένας από τους πρώτους ανανεωτές έλληνες ποιητές του μεσοπολέμου και ένας από τους πρώτους εισηγητές του υπαρξισμού στη χώρα μας. Ο φιλοσοφικός του στοχασμός κινήθηκε στα πλαίσια της αναζήτησης του απολύτου ενάντια στη φθορά της ανθρώπινης υπόστασης, εκφρασμένης μέσω της κατάργησης της παραδοσιακής ποιητικής φόρμας και γλωσσικής έκφρασης. Επιδράσεις δέχτηκε μεταξύ άλλων δέχτηκε από τη σκέψη των Ουνγκαρέττι, Νίτσε, Κίρκεγκωρ, Ντοστογιέφσκι, Σεστώφ και Μπερντιάγιεφ. Ασχολήθηκε επίσης με το φιλοσοφικό δοκίμιο και τις ποιητικές μεταφράσεις.