Ο Τσαρλς Σίμιτς γεννήθηκε στις 9 Μαΐου 1938 στο Βελιγράδι της Γιουγκοσλαβίας, όπου έζησε μια τραυματική παιδική ηλικία κατά τη διάρκεια του Β΄ Παγκοσμίου Πολέμου. Το 1954 μετανάστευσε από τη Γιουγκοσλαβία μαζί με τη μητέρα και τον αδελφό του για να ενωθεί με τον πατέρα του στις Ηνωμένες Πολιτείες. Ζούσαν στο Σικάγο και τα περίχωρά του μέχρι το 1958. Το 1961 στρατεύτηκε στον αμερικανικό στρατό και, το 1966, απέκτησε το πτυχίο του από το Πανεπιστήμιο της Νέας Υόρκης.
Τα πρώτα ποιήματα του Σίμιτς δημοσιεύτηκαν το 1959, όταν ήταν είκοσι ενός ετών. Η πρώτη του πλήρης ποιητική συλλογή, *What the Grass Says* (Kayak Press, 1960), εκδόθηκε τον επόμενο χρόνο. Έκτοτε, ο Σίμιτς έχει εκδώσει περισσότερα από εξήντα βιβλία στις Ηνωμένες Πολιτείες και στο εξωτερικό. Ο Σίμιτς έχει επίσης δημοσιεύσει πολυάριθμες μεταφράσεις γαλλικής, σερβικής, κροατικής, μακεδονικής και σλοβενικής ποίησης και είναι συγγραφέας αρκετών βιβλίων δοκιμίων.
Ο Σίμιτς επιλέχθηκε για να λάβει την υποτροφία της Ακαδημίας το 1998 και εξελέγη Πρύτανης της Ακαδημίας Αμερικανών Ποιητών το 2000. Έχει λάβει πολλά άλλα βραβεία, μεταξύ των οποίων υποτροφίες από το Ίδρυμα Γκούγκενχαϊμ, το Ίδρυμα Μακάρθουρ και το Εθνικό Ίδρυμα για τις Τέχνες, ενώ το 1995 εκλέχθηκε μέλος της Αμερικανικής Ακαδημίας Τεχνών και Γραμμάτων. Πιο πρόσφατα, του απονεμήθηκε το Μετάλλιο Φροστ του 2011, το οποίο απονέμεται ετησίως για «το σύνολο του ποιητικού έργου». Το 2007, έλαβε το Βραβείο Γουάλας Στίβενς από την Ακαδημία Αμερικανών Ποιητών.
Ο Σίμιτς ήταν ομότιμος καθηγητής στο Πανεπιστήμιο του Νιου Χάμσαϊρ, όπου δίδασκε από το 1973.