Οι Γκριμ ήταν συγγραφείς και συλλέκτες παραδοσιακών παραμυθιών, στα οποία ο Βίλχελμ Καρλ Γκριμ έδωσε λογοτεχνική μορφή και τα προσάρμοσε για παιδιά. Άρχισαν να συλλέγουν παραμύθια γύρω στο 1807, μια περίοδο που υπήρχε έντονο ενδιαφέρον για παρόμοια έργα, καθώς μεταξύ του 1805 και του 1809 οι Λούντβιχ Άχιμ φον Άρνιμ και Κλέμενς Μπρεντάνο (Clemens Brentano) είχαν κυκλοφορήσει μία συλλογή με παραδοσιακά ποιήματα ("Des Knaben Wunderhorn"), ενώ περίπου έναν αιώνα πριν ο Γάλλος Σαρλ Περώ είχε εκδώσει και αυτός μια συλλογή με παραμύθια ("Contes de ma mere l’ oye", 1697).
Τον πρώτο τόμο παραμυθιών τον εξέδωσαν το 1812. Ο τόμος, υπό το όνομα "Kinder - und Hausmärchen" ("Παιδικά και Οικογενειακά Παραμύθια"), περιείχε 86 ιστορίες. Ακολούθησαν άλλες 70 ιστορίες σε ένα δεύτερο τόμο, που εκδόθηκε το 1814. Μέχρι το 1857 επτά εκδόσεις των παραμυθιών είχαν εκδοθεί και περιείχαν συνολικά 211 παραμύθια. Ανάμεσα σε αυτά υπάρχουν γνωστά παραμύθια όπως η Κοκκινοσκουφίτσα, Η Χιονάτη και οι Επτά Νάνοι, Ο Βασιλιάς Βάτραχος, Κουτσοκαλιγέρης, Χάνσελ και Γκρέτελ (βρίσκεται στη λίστα: Βιβλία με περισσότερα από 100 εκατομ. αντίτυπα), Ραπουνζέλ, Ο γενναίος ραφτάκος, Η Ωραία Κοιμωμένη, Σταχτοπούτα, Ο λύκος και τα εφτά κατσικάκια, Αδελφός και Αδελφή και άλλα. Πίστευαν πως τα παραμύθια είχαν κοινή ρίζα και μετακινούνταν μαζί με τα ινδοευρωπαϊκά φύλα (ινδοευρωπαϊκή ή μονογενετική θεωρία), κάτι που περιέγραφαν στην εισαγωγή του έργου τους. Ακόμα, επέλεξαν 50 από αυτά και δημιούργησαν μία έκδοση αποκλειστικά για παιδιά, την "Kleine Ausgabe" ("Μικρή έκδοση").

Μεταξύ του 1816 και του 1818 εξέδωσαν δύο τόμους με γερμανικούς θρύλους με τίτλο "Deutsche Sagen'' που περιείχαν 585 ιστορίες γραμμένες με χρονολογική σειρά. Ακόμα, κυκλοφόρησαν μία έκδοση με ιρλανδικές ιστορίες σχετικές με ξωτικά ("Irische Elfenmärchen") το 1826. Ήταν μετάφραση και σχολιασμός μέρους του έργου "Fairy Legends and Traditions of the South of Ireland" του Ιρλανδού Τόμας Κρόφτον Κρόκερ, καθώς και μία έκδοση με τον τίτλο "Deutsche Mythologie" ("Γερμανική Μυθολογία") το 1835.Τα παραμύθια ήταν πάρα πολύ όμορφα και παίχτηκαν σε πολλά θέατρα.