Όπως ισχύει για κάθε συλλογή, έτσι και με τη συγκεκριμένη, τα κριτήρια επιλογής των έργων που τη συγκροτούν υπήρξαν καθαρώς υποκειμενικά. Ο Βασίλης και η Ελίζα Γουλανδρή, αν και περιβάλλονταν ήδη από τις αρχές της δεκαετίας του 1950 από διακεκριμένους ιστορικούς και επαγγελματίες της τέχνης, επέλεξαν τα συγκεκριμένα έργα με μοναδικό γνώμονα τις προσωπικές προτιμήσεις τους και τους δικούς τους αισθητικούς κώδικες. Σχεδόν επί πενήντα χρόνια έχτιζαν τη συλλογή τους με φροντίδα, υπομονή και πραγματική αφοσίωση, με απώτερη βλέψη, κάποια μέρα, να εκτεθεί στο μουσείο που είχαν κατά νου.
Η Συλλογή επικεντρώνεται στη νεότερη και σύγχρονη τέχνη Ελλήνων και ξένων καλλιτεχνών, περιλαμβάνοντας σπάνια έργα τέχνης μεγάλων ονομάτων που σημάδεψαν τον 19ο και 20ο αιώνα.